মাত্র ১৬ বছর বয়সে তাঁর প্রথম কবিতা প্রকাশিত হয় ‘বেণু’ পত্রিকায়। ১৯৪৩-এ প্রথম কাব্যগ্রন্থ ‘প্রান্তরেখা’য় ‘লাল ইস্তেহার’ বা ‘কসাকের ডাক’ কবিতায় ছাপ পড়ে তাঁর সাম্যবাদী চিন্তার। স্বাধীনতা-পূর্ব সময়ের প্রেক্ষাপটে সাধারণ মানুষের অস্তিত্বের সংগ্রামকেই তিনি তাঁর কবিতার উপজীব্য করেছিলেন।

১৯৩১ সালে অরুণ চাকরি নেন আনন্দবাজার পত্রিকায়। ভারতের রাজনীতিতেও তখন ধারাবাহিক পরিবর্তন আসছে। বাংলা সাহিত্য ব্যাপকভাবে প্রভাবিত হচ্ছে বামপন্থী মতাদর্শ দ্বারা। অরুণ মিত্রও জড়িয়ে পড়েছিলেন বাম রাজনীতির সঙ্গে। ১৯৪২ সালে আনন্দবাজারের চাকরি ছেড়ে যোগ দেন ‘অরণী’ পত্রিকায়।

১৯৪৮ সালে ফরাসি সরকার প্রদত্ত বৃত্তি নিয়ে গবেষণা করতে ফ্রান্সে যান। প্যারিসের সরবন বিশ্ববিদ্যালয় থেকে তিনি পিএইচডি ডিগ্রি লাভ করেন। ১৯৫২ সালে দেশে ফিরে এলাহাবাদ বিশ্ববিদ্যালয়ে ফরাসি ভাষা ও সাহিত্যের অধ্যাপক পদে যোগ দেন। ১৯৭২ সালে কর্মজীবন থেকে অবসর গ্রহণ করে ফিরে আসেন কলকাতায়।

অরুণ মিত্র কবি হিসেবে জনপ্রিয়তা পেলেও প্রাবন্ধিক হিসেবে ততটা পাননি। তবে তাঁর প্রবন্ধেও সাম্যবাদী ভাবনা, চিন্তা ও চেতনার সুস্পষ্ট ছাপ আছে। তাঁর প্রবন্ধ গ্রন্থগুলো হলো: ফরাসি সাহিত্য প্রসঙ্গে, সৃজন সাহিত্য ও অন্যান্য ভাবনা ইত্যাদি। তাঁর অন্যতম কাব্যগ্রন্থগুলো হলো: প্রান্তরেখা, উৎসের দিকে, ঘনিষ্ঠ তাপ, মঞ্চের বাইরে, প্রথম পলি শেষ পাথর ইত্যাদি।

ফরাসি সাহিত্য নিয়ে নিরন্তর গবেষণার জন্য ১৯৯২ সালে ফরাসি সরকার তাঁকে ‘লিজিয়ন অব অনার’ সম্মানে ভূষিত করে। ‘শুধু রাতের শব্দ নয়’ কাব্যগ্রন্থটির জন্য তাঁকে সম্মানিত করা হয় রবীন্দ্র পুরস্কার (১৯৭৯) ও সাহিত্য আকাদেমি পুরস্কারের (১৯৮৭) মাধ্যমে।

২০০০ সালের ২২ আগস্ট তিনি মৃত্যুবরণ করেন।